Desde que era un niño, Tomoki Sakurai siempre se ha despertado con lágrimas después de soñar con un ángel. Su amigo de la infancia, Sohara Mitsuki, se preocupa por ello y decide buscar la ayuda de Eishirou Sugata, un excéntrico maniático del cielo. Éste llega a la conclusión de que el sueño de Tomoki está indudablemente relacionado con lo que se conoce como el Nuevo Mundo, una anomalía flotante que los científicos no han logrado comprender.

Reclutando a los primeros miembros del Club de Descubrimiento del Nuevo Mundo, Eishirou programa una hora para reunirse con el fin de observar el misterio en el cielo. Ese día, la apacible vida de Tomoki cambia para siempre cuando una extraña chica cae del cielo y comienza a llamarle maestro.

Sora no Otoshimono sigue las actividades diarias del Club de Descubrimiento del Nuevo Mundo mientras comienzan a aprender más sobre los angeloides que han llegado a la Tierra.