Magano, un reino paralelo lleno de monstruos conocido como "Kegare", es un lugar donde los exorcistas tratan con todas las impurezas. Benio Adashino es un prodigio exorcista reconocido por su fuerza y es convocado a Tokio por la Unión de Exorcistas. En su camino, cae en los brazos de Rokuro Enmadou, un joven exorcista con un pasado turbulento.

Pero las impurezas de Magano no descansan. Cuando estos dos exorcistas son testigos de un par de niños robados por un Kegare, Benio se apresura a salvarlos, arrastrando a Rokuro con ella hacia Magano. Comprometida en una pelea en la que está a punto de ser derrotada, Benio es salvada por Rokuro, revelándose capaz de ser su rival en talento.

Sousei no Onmyouji cuenta la historia de dos talentosos exorcistas que están destinados a convertirse en los "Exorcistas de las Estrellas Gemelas" y los padres profetizados de Miko- la reencarnación de Abe no Seimei- que limpiarán el mundo de todas las impurezas.